為了將經典傳說帶到現代的感官動作片中，湯米維爾柯拉知道他需要找到兩位個性鮮明的演員，來詮釋這對從小就對邪惡女巫恨之入骨的兄妹，而傑瑞米雷納和潔瑪雅特頓便雀屏中選。傑瑞米雷納曾在動作片《危機倒數》中飾演一名伊戰炸彈專家而獲奧斯卡獎提名；新銳英國演員潔瑪雅特頓則在《007量子危機》飾演龐德女郎，魅力無窮。

 

《女巫獵人》新奇的故事架構讓傑瑞米雷納驚艷不已，他說：「我讀完劇本後簡直不敢相信這故事還沒有人拍過，它充滿無限創意和潛力。我很喜歡湯米寫的劇本，留給角色很大的空間可以發揮，我覺得能詮釋一段在奇幻世界中非凡的兄妹之情非常有趣。」他也體會到韓賽爾的人生哲學，他說：「韓賽爾和葛麗特有一段很悲慘的過去，他們失去了父母，還遭遇了想把他們吃掉的女巫。韓賽爾理解到他必須將自己的憤怒和痛苦轉化為正面的行動。」

 

因此韓賽爾說話諷刺、作風兇狠，為了消滅難纏的女巫更製作出火力強大的武器。為了演出這個角色，傑瑞米雷納必須拍攝一些最激烈的動作場面。他也特別喜歡維爾柯拉在劇中每一場打鬥的設計，在在都精彩呈現出韓賽爾與葛麗特和使用黑魔法的女巫們對峙纏鬥的鏡頭。傑瑞米雷納說：「我們拍動作戲拍得很辛苦，通常英雄在戰鬥中都會贏，但這部電影跟別人很不一樣的是韓賽爾和葛麗特常常被修理得很慘，所以我們幾乎每天都被揍！不過拍這部片真的很有意思。湯米極富巧思，融合了正經和搞笑的元素，讓這場冒險很有看頭。」

 

潔瑪雅特頓也同樣被重新詮釋的故事深深吸引，她說：「這個童話我本來就很喜歡，它是這部電影劇情的源頭，然後發展出全然不同的故事。韓賽爾和葛麗特已經變成了著名的女巫獵人，但他們也開始思考自己是誰，為什麼這些可怕的事會發生在他們身上，也因為如此他們陷入一個很糾結的狀態。」在越來越緊繃的劇情中，潔瑪雅特頓最喜歡的是描寫韓賽爾和葛麗特兄妹情感的部分，這同時也是整部片的核心，不管事情發展得多曲折離奇。

 

她說：「兄妹之間的關係是一個很適合探索的主題，韓賽爾和葛麗特有著牢不可破的羈絆，但兩人個性卻又南轅北轍。葛麗特足智多謀，韓賽爾則以力氣取勝；韓賽爾愛開玩笑又大搖大擺，葛麗特則擅長觀察和研究，而且很認真的想了解巫術，因此他們各有各的強項。」傑瑞米雷納和潔瑪雅特頓在拍片現場很自然地建立起深厚的兄妹情誼和兢爭關係，讓他們的演技更顯真實。潔瑪雅特頓說：「傑瑞米很會拍動作戲，但他必要時也能展現出豐富的情感。他讓這對兄妹的關係變得很好玩。」

 

同樣的，傑瑞米雷納也對潔瑪雅特頓讚賞不已，他說：「潔瑪是個不可多得的演員，我們很幸運能有她加入，因為她和我不只長得有點像，還能表現出葛麗特這個角色多層次的深度。」傑瑞米雷納與潔瑪雅特頓和特效指導兼第二組導演大衛李奇有很緊密的合作，他們一起進行訓練，為的就是要塑造出符合現代動作喜劇和傳統童話故事的角色。

 

李奇說：「這部片的動作場面難度很高，速度很快，但也很好玩。我喜歡像成龍那種融合喜劇和動作元素的電影。湯米給我們很大的空間來打造自己的動作片風格，因此我們要做的就是注入幽默感並為角色定調。」韓賽爾和葛麗特的戰鬥風格分別顯現出他們的獨特個性。李奇說：「韓賽爾是先做再說的類型，葛麗特則喜歡依照計畫行事。」

 

潔瑪雅特頓已準備好接受挑戰，但她一開始並不像是個能跟人混戰扭打的女孩。李奇說：「一開始的時候她說她真的不是一個很會打的女生，但她非常努力，變得十分堅強。」潔瑪雅特頓全心投入了訓練中，她說：「我比任何人都早來現場和特技組進行訓練，有點像是在參加密集戰鬥營。但這對我很有用，幫我打下了基礎，也讓我能把動作場面拍得更漂亮。葛麗特真不是蓋的！」

 

維爾柯拉認為這兩位演員完全符合他所設定的鮮明形象。「傑瑞米很有主角風範，很擅長拍動作戲，但他也有黑暗以及不可預測的一面，我很喜歡他這一點。潔瑪加入時馬上就和傑瑞米配合得很好，但她也證明她也能展現有趣和凶狠的特質。我希望葛麗特能和韓賽爾一樣能打能殺，而潔瑪也做到了這一點。他們兩位很樂在其中自己的角色。」

 

製片凱文梅西克說：「傑瑞米具有《星際大戰》韓蘇洛的特質，能有這麼傑出的演員飾演這個奇幻世界裡的韓賽爾對整部電影的定調很有幫助。潔瑪則平衡了這對兄妹之間的關係，他們配合得天衣無縫。她非常性感又不好惹，但從她的角色可以看出這段兄妹關係的本質。他們對彼此又愛又恨，從小一起長大，又共同經歷過痛苦的折磨，而這些折磨都是女巫造成的。」

 

韓賽爾和葛麗特最大的死對頭就是魔莉，她是會變形的壞女巫，由前龐德女郎和X戰警芬姬詹森飾演。她說：「魔莉是所有瘋狂女巫的頭頭，她可以從迷人的黑髮美女搖身一變為腐朽噬血的怪物。她想要的是葛麗特的心臟。」魔莉和聞之喪膽的女巫獵人之間或許有著血海深仇，但她同時也是個讓其他女巫叫苦連天的老大。芬姬詹森打趣說：「我不只讓韓賽爾和葛麗特很恐懼，對其他女巫來說也是，甚至連我自己的同伴都怕我怕得要死。」

 

女巫總在暗處行動，但在糖果屋的世界裡還有另一個也很邪惡的人類壞蛋：貝林哲。他是奧斯伯格小鎮一個權迷心竅的警長，由彼得史托馬飾演，他在銀幕上常以反派的角色出現。彼得史托馬說：「這部片想傳達的訊息之一，就是人類可能就和妖魔鬼怪一樣危險，而我的角色體現了這一點。」另一個角色班則是鎮上對韓賽爾和葛麗特比較友善的面孔，他非常迷童話故事，把韓賽爾和葛麗特視為超級偶像。這個角色由年輕的美國演員湯瑪斯曼恩飾演。潔瑪雅特頓說：「在這麼多血腥屠殺的場面中，他帶來比較多歡樂的一面。」