製作團隊找來亞曼達席菲德與艾迪瑞德曼，飾演珂賽特與馬里歐，相信他們可以演活那一對年輕情侶。湯姆霍伯說：「我找了好久，才找到心目中的珂賽特。」大家都知道亞曼達席菲德是《媽媽咪呀》裡面的蘇菲，最近的作品有《最後一封情書》與《給茱麗葉的信》。亞曼達席菲德歌喉很好，特別突出。亞曼達席菲德第一次接觸到「悲慘世界」，是她七歲的時候，這齣音樂劇正好到費城巡迴公演。再來就是十五歲的時候，她在學校的獨唱會上飾演珂賽特一角。亞曼達席菲德說：「珂賽特在整個故事裡，象徵光明、希望與真愛。我有責任演出珂賽特光明的一面，不然這個故事太悲慘了。珂賽特是很可愛的角色。她富有生命力與可能性。」

 

艾迪瑞德曼早就和湯姆霍伯合作過，克勞德米歇爾勛伯格鼓勵他把試唱帶寄給導演。為了爭取試鏡的機會，他演唱馬里歐的曲目「Empty Chairs and Empty Tables」，艾迪瑞德曼回想道：「我聽說湯姆霍伯正在徵求演員，我當時正在拍攝牛仔片，試唱帶還是用iPhone錄製的，沒想到從此開啟我一生中最嚴格的試鏡。我超級緊張的。」湯姆霍伯也坦承，他很期待聽到前合作對象的歌聲：「我格外期待那一張試唱帶，艾迪瑞德曼是我心目中的人選，我沒想他歌喉這麼好，真的是喜出望外。」

 

艾迪瑞德曼一如亞曼達席菲德，早就看過音樂劇「悲慘世界」。他說：「我小時候就看過『悲慘世界』，我總是想飾演伽弗洛什。我當時九歲，希望自己就是那個跳上跳下的頑皮街童。」他拿下馬里歐這個角色，內心超級緊張。馬里歐是參與政治運動的學生，關心法國社會不公，當他準備革命的時候，卻愛上了珂賽特。艾迪瑞德曼說：「這就像羅密歐與茱麗葉的橋段，讓他不知如何是好。」

 

美麗的悲劇角色愛波寧，由英國演員薩曼莎巴克斯飾演。薩曼莎巴克斯2010年6月至2011年6月在倫敦劇院飾演過愛波寧一角，麥金塔斯還特地拔擢她演出「悲慘世界」二十五週年紀念音樂會。製片看到她在皇后劇院的演出，就發現她演出愛波寧不朽的精神。早在她參加電視選秀節目時，麥金塔斯就相中她的才華，她打進決賽，爭奪麥金塔斯「孤星淚」的南茜一角。薩曼莎巴克斯最後贏得「孤星淚」英國巡迴演出的南茜一角，目前還在演出。為了電影《悲慘世界》的拍攝，她特地請了假。

 

就在曼徹斯特表演結束時，麥金塔斯宣佈她獲得電影《悲慘世界》愛波寧一角，她馬上發表推特，上面寫著：「我最開心的一刻。」她還說：「光聽『On My Own』前面幾句歌詞，我心都碎了。我和愛波寧有共鳴，能夠飾演愛波寧這個美麗的角色，我覺得很光榮。」湯姆霍伯與麥金塔斯的同僚都認為，麥金塔斯發現一位歌唱天才。費納說：「薩曼莎巴克斯是訓練有素的演唱家，你會願意坐在觀眾席，一整天都聽她唱『On My Own』。」

 

至於酒店老闆兼專業小偷的德納第夫婦，分別由海倫娜寶漢卡特以及薩夏拜倫柯恩飾演。湯姆霍伯和海倫娜寶漢卡特算是再度重逢，她在《王者之聲》飾演伊莉莎白女王，因此入圍奧斯卡。她也和薩夏拜倫柯恩合作過《瘋狂理髮師》。黛博拉海華談到這兩個角色對本片的影響：「德納第夫婦讓人會心一笑，是很重要的角色。這麼沈重的主題，偶爾也要放鬆一下，『Master of the House』就是最受歡迎的曲子之一。海倫娜寶漢卡特以及薩夏拜倫柯恩搞笑功力十足，加上歌喉一流，簡直是錦上添花。」

 

至於熱情的革命學生安佐拉，則由美國演員亞倫泰特飾演，他也是百老匯的明日之星。此外，曾經在英國歌劇院飾演過伽弗洛什，目前在「孤星淚」巡迴公演飾演小扒手的丹尼爾哈托史東則飾演伽弗洛什。伊莎貝爾艾倫飾演年幼的珂賽特，娜塔雅華萊斯飾演年幼的愛波寧，其他角色都是從倫敦拔刀相助。寇姆威爾金森飾演主教，他在1985年倫敦音樂劇「悲慘世界」以及1987年百老匯音樂劇「悲慘世界」中，飾演過尚萬強一角。法蘭西斯魯佛勒飾演過愛波寧，還因此獲得東尼獎，這次飾演其中一位妓女。伯帝卡佛，2012年奧利佛獎得主，這次飾演衣冠楚楚的紳士巴馬塔波。

 

麥可吉伯遜是舞台劇與電影明星，這次飾演工廠領班。丹尼爾艾文兩度榮獲奧利佛獎最佳演員，飾演皮條客。凱蒂賽格姆曾經在皇后歌劇院飾演德納第太太數次，這次出演哈許路普太太。基里安唐納里曾經在皇后歌劇院飾演安佐拉，這次飾演學生古費拉克。最近在皇后劇院飾演過芳婷的凱洛琳欣、曾經在國家歌劇院飾演過馬可白女士的凱特弗利伍德、演過音樂劇「刁蠻公主」的漢娜威丁漢三人，這次飾演工廠女工。奧利佛獎得主愛德里安斯卡波洛，這次飾演牙齒商人。有了這些夢幻卡司，以及湯姆霍伯心目中的專業團隊，加上對這項拍攝計劃的熱忱，總算要在派伍德片場拍攝了。