萬強的演員拍板定案，接下來就是尚萬強的死對頭賈維。製作團隊馬上想到奧斯卡得主羅素克洛。湯姆霍伯說：「我不曉得羅素克洛這麼會唱歌，也不知道他的演藝事業從音樂劇院開始，也很想拍攝音樂劇。沒想到我們如此幸運，可以邀請全球最偉大的電影明星，以及擁有音樂背景的優秀演員。」羅素克洛一如其他多數演員，也是等到製作團隊接洽他，才真正看過音樂劇，但馬上就發現魅力所在，他說：「音樂劇有很多感人的曲子，以及歷久不衰的主題。這就是我想演的電影，我想被音樂包圍，音樂是我的一切。」

 

羅素克洛的試鏡也很完美。費納說：「我們想確認演員是否能唱能演，是否撐得過十二週的拍攝過程。」羅素克洛坦言，他選擇特殊的試鏡手法：「試鏡那一天突發奇想，我住的地方距離試鏡地點有點遠，當時下著傾盆大雨。我原本有機會跳上計程車，但我心想，若真的搭了計程車，試鏡效果會打折扣。」於是羅素克洛做了特殊的決定，他抵達試鏡現場時全身都溼透了。羅素克洛說：「這是我拍攝《美麗境界》以後，最令我期待的一次試鏡了。」

 

羅素克洛詮釋這位傳奇人物時，盡量展現他多年追捕尚萬強的動機，以及最後為法律秩序而死的決心。黛博拉海華回憶起：「演員必須有足夠的能力，才可以演出賈維的深度，而羅素克洛辦到了，他懂得賈維的人生哲學。」羅素克洛說到黛博拉海華提及的困境：「賈維擁有獨特的道德觀與世界觀：他自有一套是非觀念。當他發現自己錯了，他原本認為的壞人竟然是好人時，他也活不下去了。」

 

賈維這個角色一如尚萬強，也必須演得活靈活現，湯姆霍伯說：「羅素克洛盡力籌備這個角色，他是很棒的合作對象。他有演戲天份，我很喜歡看他演戲，從中學習不少東西。」羅素克洛回應：「湯姆霍伯一週工作七天，生活依然不失平衡。他是個狠角色，他想要的東西，一定會想辦法拿到的，他就是大家心目中的導演。」

 

安海瑟威早在製作團隊邀請她試鏡以前，就和這個拍攝計畫有淵源。安海瑟威七歲的時候，麥金塔斯選中她的母親擔綱音樂劇「悲慘世界」美國巡迴演出的女工一角。安海瑟威從小聆聽「悲慘世界」，也很喜歡這部音樂劇。湯姆霍伯說：「安海瑟威和休傑克曼一樣能唱能演，懂得用歌唱來演戲。」安海瑟威也試鏡三小時，一個月後，才知道她獲得劇中最悲慘的角色：芳婷。芳婷被工廠開除，只好淪為妓女，她的墮落令人心碎：「她只是渴望愛，渴望自由去愛，心卻一再受傷。」

 

安海瑟威為了這個角色的付出，包括生理與心理，完全不亞於休傑克曼。她為了芳婷賣掉頭髮那一幕，剪去她秀麗的長髮。此外，她本來就很苗條了，還為此減了好幾公斤，讓觀眾相信芳婷的健康狀況變差。安海瑟威說：「我短短五週掉了二十五磅。坦白說真的很辛苦，如果我停下來認真思考自己正在做什麼，大概會打退堂鼓吧。我知道這是最後階段了，只要提起精神，持之以恆就行了。」

 

雖然大部份音樂劇都有大量的對話，但《悲慘世界》幾乎都是唱歌，這讓選角和製作過程更加困難。安海瑟威與湯姆霍伯討論到現場演唱，她也相信自己可以勝任：「我支持現場演唱，然而這個故事高潮迭起，很少對白，從頭到尾都要唱歌就變得很有壓力，但還好表現得夠自然。這是一場賭注，還好最後的結果是效益大於成本。」