16歲的漢娜（莎雪羅南飾）由中情局特務出身的父親艾瑞克（艾瑞克巴納飾）一手扶養教育長大，兩人相依為命，在芬蘭野地過著自給自足離群索居的生活。在父親嚴苛的軍事訓練下，漢娜具備異於常人的體能和功力，而她所有的訓練都是為了成為一名完美的殺手。當父親派漢娜前往執行一項秘密任務後，另一位心狠手辣的女特務瑪莉莎（凱特布蘭琪飾）卻在背後展開暗殺漢娜和艾瑞克的行動。眼看任務目標就在眼前，漢娜卻怎麼也想不到，自己的身世居然是個驚人的秘密。

雖然還只是個未成年的青少女，但《少女殺手的奇幻旅程》女主角莎雪柔絲，卻已經是入圍過美國和英國奧斯卡最佳女配角的新生代女演員。當被問到如何深入角色時，莎雪羅南的回答是：「我不知道我是否有什麼方法，因為我不是那種活在角色裡的演員。」

儘管如此，她解釋說：「我希望我詮釋的角色都有挑戰性，《少女殺手的奇幻旅程》的漢娜這個角色不但有深度，同時還得應付很多動作場面。這部片不同於過去我演過的劇情片，它描述漢娜如何在森林中被父親獨自教育、撫養長大，除了父親外她一生中沒見過其他人。觀眾會在片中看到她離開森林後，獨自一個人面對人類社會，如何她被身邊的人事物所吸引。我最喜歡漢娜的部分是她不是個主觀的人，她用一種很開放的心態去看待所有的東西，雖然她有點怪，但我很喜歡這個特質，我喜歡怪咖。」

「在戲中，漢娜是第一次有機會去探索生命，所以電影不只是秀她的拳腳功夫而已，雖然她真的很厲害。」莎雪接受這個概念，補充說：「導演喬萊特跟我說，《少女殺手的奇幻旅程》就像一個童話故事一樣，描述一個小女孩和人群接觸後的歡喜、害怕和美好過程。就像其他年輕人一樣，我能感同身受，知道漢娜想探索世界的慾望，不過對她而言，週遭一切變化得太快，就像以每小時時速100英哩那樣發生著。」

拍攝《少女殺手的奇幻旅程》時，莎雪羅南才剛要滿16歲，她比《贖罪》導演，同時也是她第一部電影的導演喬萊特還早加入劇組團隊。喬萊特在四年前找來莎雪羅南參予《贖罪》的試鏡，兩個人因這部電影獲得很多肯定，同時還入圍了多項國際電影大獎。莎雪說：「我一直認為若有機會和導演再度合作的話，一定要拍過去沒拍過的東西。我和導演之間很有默契，我們很信任對方，會嘗試不同的東西。我和導演都很同情漢娜的處境，因為她已經盡她所能，去保護她深愛的人。」